fr.wedoany.com Rapport : Les équipes de recherche de Zhao Jiang et Ye Meng de l'Université de Guizhou en Chine, en collaboration avec Xu Bingjia de l'Université de Wuyi, ont conçu un squelette moléculaire d'indolo[3,2-b]carbazole via une stratégie d'ingénierie hétéroatome-halogène, développant un système de luminescence organique à longue durée de vie en mode double combinant à la fois une fluorescence retardée thermiquement activée persistante (pTADF) et une phosphorescence persistante à température ambiante (pRTP).
Les matériaux luminescents à longue durée de vie peuvent continuer à émettre de la lumière pendant plusieurs secondes à plusieurs minutes après la suppression de la source d'excitation, avec des applications potentielles dans les domaines de l'anti-contrefaçon, de la sécurité de l'information, de l'imagerie biologique et de la détection optique. Les matériaux organiques à luminescence longue durée sont devenus un sujet de recherche brûlant ces dernières années en raison de leur structure moléculaire ajustable, de leur préparation flexible et de leur bonne biocompatibilité. La luminescence organique longue durée se divise principalement en deux catégories : la phosphorescence persistante à température ambiante (pRTP) provient de la transition radiative des excitons triplets à très longue durée de vie ; dans la fluorescence retardée thermiquement activée persistante (pTADF), les excitons triplets génèrent des excitons singulets à longue durée de vie via un croisement intersystème inverse (rISC), suivis d'une décroissance radiative. Le développement de matériaux luminescents à mode double intégrant les deux voies d'émission reste un défi, car la pTADF et la pRTP proviennent d'un processus de décroissance compétitive des mêmes excitons triplets.
Les chercheurs ont choisi l'indolo[3,2-b]carbazole (ICZ-p1) comme squelette luminescent central, et ont adopté une stratégie d'ingénierie synergique hétéroatome-halogène pour réguler la distribution des orbitales moléculaires frontières, la configuration électronique des états excités, le couplage spin-orbite (SOC) et l'écart d'énergie singulet-triplet (ΔE_ST), réalisant un contrôle précis des taux de croisement intersystème (ISC/rISC) et de phosphorescence. En dopant les molécules dans des films de polyméthacrylate de méthyle (PMMA), les excitons triplets ont été stabilisés, permettant une luminescence organique longue durée. Pour les dérivés F/Cl-ICZ-p1, kᵣᶦˢᶜ et kₚ sont comparables, produisant une émission en mode double (pTADF + pRTP) efficace. À température ambiante (298 K), les films présentent une luminescence résiduelle vert vif durant plus de 20 secondes, avec une durée de vie des états excités supérieure à 20 secondes. À 320 K, le rISC accéléré entraîne un décalage vers le bleu de l'émission, dominée par la pTADF, démontrant un réglage de la couleur de la luminescence résiduelle en réponse à la température.
Le Br-ICZ-p1 présente une dominance de kₚ, conduisant à un comportement de pRTP en mode unique. Son film PMMA montre une luminescence résiduelle verte brève (moins d'une seconde) à température ambiante, avec une durée de vie de phosphorescence d'environ 20 millisecondes, et aucune pTADF n'est détectée après chauffage. En exploitant les propriétés de photoactivation et de luminescence longue durée, les chercheurs ont exploré des applications de stockage d'informations. En utilisant un masque pré-patterné, des zones du film F-ICZ-p1-PMMA ont été sélectivement irradiées pour consommer l'oxygène, écrivant ainsi un motif (symbole Taiji et sa forme dynamique). Après retrait de la lumière UV, les zones irradiées présentent une image de luminescence résiduelle verte, tandis que les zones non exposées restent sombres, réalisant une écriture et une lecture optiques. Le motif reste clairement visible jusqu'à 10 minutes, mais se dégrade et disparaît progressivement après environ 50 minutes en raison de la diffusion de l'oxygène (qui éteint les états excités et limite le stockage à long terme).
Pour surmonter cette limitation, une couche barrière en alcool polyvinylique (PVA) a été appliquée sur le film. L'encapsulation par PVA bloque efficacement la pénétration de l'oxygène et empêche l'extinction de la luminescence résiduelle, prolongeant la lisibilité du motif jusqu'à environ 7 heures, avec un potentiel de transmission à distance. Cela améliore considérablement la capacité de stockage d'informations temporelles. Au-delà de cette durée, le motif s'estompe, suggérant une stratégie de sécurité de l'information à déclenchement temporel compatible avec un mécanisme de lecture-effacement.
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